环境学院朱云庆团队在Angewandte Chemie International Edition上发表重要学术进展

近期，我校环境科学与工程学院（碳中和科学与技术学院）王传义院士团队朱云庆老师在多金属氧簇自组装机理及CO2高值化利用领域取得研究成果，在化学领域权威期刊Angewandte Chemie International Edition (IF: 16.6)上发表高水平论文。

【成果】基于多金属氧簇的亚纳米基元组装

以亚纳米尺度多面体为组装基元，通过组装可以获得新颖且独特的超结构，其中最关键的问题是如何构筑亚纳米多面体。多金属氧簇本身可以被视为一类亚纳米多面体，已有的研究表明高对称性多金属氧簇趋向于各向同性自组装，最终形成了球形黑莓结构。如何拓展基于亚纳米多金属氧簇的组装结构的多样性，仍然是非常具有挑战性的难题。

近日，我校环境学院朱云庆老师与中科院宁波材料所何佩雷研究员、东北师范大学陈维超副教授等合作，以钛取代的Keggin型多金属氧簇为研究对象，通过非整比离子交换策略，调控了配体在多金属氧簇表面的空间分布，构建了具有菱形十二面体结构的亚纳米组装基元，进一步在双溶剂体系诱导其组装，最终构筑了微米级的菱形十二面体超结构。该成果发表于化学领域顶级期刊Angewandte Chemie International Edition ，王田博士作为第一作者，朱云庆老师作为通讯作者。

【成果简介】

首先，对钛取代多金属氧簇与四正丁基溴化铵进行了整比与非整比的离子交换。分子动力学模拟计算表明，整比离子交换后，得到的是无序结构的亚纳米基元；而非整比离子交换后，可以获得含溴离子的菱形十二面体亚纳米基元。对于这两种组装基元，进一步通过双溶剂体系诱导组装后，分别得到了微米级的球形或菱形十二面体组装体。通过非整比离子交换及组装，实现了溴离子的引入，增强了路易斯酸碱性以及对二氧化碳的吸附。这使得该组装体有望在无助催化剂的情况下催化二氧化碳与环氧化物的环加成反应。

最终，在无助催化剂的情况下，该微米尺度的菱形十二面体超结构对二氧化碳环加成表现出优异的催化性能，以及良好的循环稳定性。该工作通过调控表面配体的空间分布，实现了对组装基元结构与对称性的调控，为具有新颖性能的超结构的构筑提供了一种新策略。

原文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202314045

DOI: 10.1002/anie.202314045

新闻小贴士：

朱云庆，博士，副教授，博导。研究方向水污染控制工程和光/电催化技术与过程研究，主持国家重点研发计划子课题、国家自然科学基金项目、陕西省重点研发计划项目、浙江省重点研发计划项目等国家级和省部级项目8项，企业委托研究项目8项。申请发明专利30余件，授权10余件，其中授权美国专利1件，已转化专利技术6项。以第一作者或通讯作者在Angew. Chem.、Environ. Sci. Technol.、Appl. Catal. B: Environ.、J. Membr. Sci.、Chemosphere、Sci. Rep.等国内外期刊发表SCI论文40余篇，研究成果成功应用于中化集团污盐深度处理项目，博天环境集团、维尔利环保集团等的重点水处理工程项目。应邀担任Frontiers in Chemistry副主编、Chinese Chemical letters青年编委，并担任Appl. Catal. B: Environ.、J. Hazard. Mater.、Chemical Engineering Journal、Applied Surface Science等十余个国际权威期刊审稿人。

（核稿：王念东 编辑：刘倩）